SmtpMail.SmtpServer указан?

Как какой?
Через какой SMTP сервер ты собираешься отправлять почту - тот и указывай.

Есть еще такая информация, извини что на английском:
If you are using "localhost" or "127.0.0.1" as the SmtpMail.SmtpServer, you may not have permissions to relay through the IIS SMTP Service. To allow access, open up the IIS Admin MMC. Locate the SMTP Virtual Server, and right-click, then select Properties. On the Access tab, click the Relay button. In the Relay Restrictions dialog, grant your IP address (127.0.0.1) to the Computers listbox. Close down all dialogs, and restart the SMTP Service.

Например:

Будешь отправлять почту через Яндекс