Это зависит от того, является ли первый поток - потоком GUI (главным). Если да, то Method1 и Method2 гарантировано будут исполнены строго последовательно (а вот кто первый, а кто второй - уверенности нет). Если же нет, то все возможно.
Критические секции - самое правильное решение, если первый поток не является потоком GUI.

А почему считаешь что с главным потоком так синхронизироваться нельзя? Помойму так никакого криминала. Единственное, под критической секцией не должно быть слишком долгого по исполнению кода, дабы второй поток не притормозил слишком сильно главный и все... или есть еще какие-то проблемы?

Я не говорил, что нельзя. Я говорил "лучше". Это разные вещи.
С главным потоком синхронизироваться лучше через Syncronize, хотя это и медленнее. Причина проста - с главным потоком синхронизируются, в основном, для операций над видимыми контролами, а оперирование контролами из другого потока может произвести глюки. Метод, который выполняется через Syncronize, на самом деле исполняется в контексте главного потока, поэтому вышеупомянутых глюков случиться не должно.

какие глюки, если с окном работа ведется в одном потоке?

Если в одном потоке, то проблем нет, но мы же обсуждаем синхронизацию 2-х как минимум потоков.
Давай рассмотрим такую ситуацию. Вот засинхронизировал метод1 и метод2 у контрола, созданного в потоке GUI, через критические сессии. Но кроме этих 2-х методов, есть еще оконнная функция, которая реагирует на виндовые сообщения, и крутится эта функция в вечном цикле в основном потоке. Вот ты из другого потока управляешь этим контролом через метод2. А в этот момент оконная фукция получает WM_PASTE или WM_MOVE или еще чего-нибудь. Это будет исполнено параллельно с методом2, так как, я больше чем уверен, поставить критическую сессию еще и в в оконную функцию ты не догадался (во всяком случае никто так не делает, ибо это чрезмерно). Скорее всего , проблем не возникнет. Но вдруг, обработка сообщения вступит в конфликт с методом2 (типа обращение к одному ресурсу, который должен быть использован монопольно)? Тогда вот и могут быть глюки.
Поэтому, Syncronize, в данном случае предпочтительнее, так как с ним такие проблемы исключены.

Лучше не стоит в оконную функцию вносить элементы синхронизации. Это может привести к тому, что у пользователя может появиться дискомфорт от задержек на перерисовку и реакцию мыши и клавы.