var result =
    from OneRow in WholeTable
    group OneRow by OneRow["Первое поле"]
    into ПервоеПолеGroup
    select ПервоеПолеGroup;

    var groupResult = WholeTable.Rows.Cast<DataRow>()
                .Select(row => new { FirstField = (string)row["Первое поле"],
                    SecondField = (string)row["Второе поле"] })
                    .Distinct().ToList();

Foreach(по элементам сгруппированного списка)
{
   foreach(по элементам внутри группы)
   {
   }
}

var qry = cust.GroupBy(cm => 
    new { cm.Customer, cm.OrderDate }, 
    (key, group) => new { Key1 = key.Customer, Key2 = key.OrderDate, Count = group.Count() });

var result = WholeTable.GroupBy(
    row=>
        new
        {
            row["Первое Поле"],   //Неверное определение члена
            row["Второе Поле"]    //анонимного типа
        },
        (key, group) => new
        {
            key1 = key["Первое Поле"], //ошибка: невозможно применить []
            key2 = key["Второе Поле"],  //к выражению типа "анонимный тип"
            Count = group.Count()
        });

var result = WholeTable.GroupBy(
    row=>
        new
        {
            FirstField,   //не существует в данном контексте
            SecondField    //а оно и логично, я ж не указал, чему они равны... как бы это сделать?
        },
        (key, group) => new
        {
            key1 = key.FirstField,   //ошибки больше нет
            key2 = key.SecondField,
            Count = group.Count()
        });

var result = WholeTable.GroupBy(
    row=>
        new
        {
            FirstField = row["Первое поле"],   //не существует в данном контексте
            SecondField = row["Второе поле"]    //а оно и логично, я ж не указал, чему они равны... как бы это сделать?
        },
        (key, group) => new
        {
            key1 = key.FirstField,   //ошибки больше нет
            key2 = key.SecondField,
            Count = group.Count()
        });