комп, на котором папка - Windows Server?

Надо сделать, чтобы аккаунт, под которым работает процесс ASP.NET, имел доступ к шаре и права в ACL NTFS.

Можно использовать локальный аккаунт MACHINE\ASPNET, можно создать свой, в этих обоих случаях нужно на обоих машинах иметь две одинаковыых записи, с одинаковым именем и паролем, по умолчанию для ASPNET пароль генерируемый, - нужно поменять. Т.о. на машине с IIS под локальной записью работает процесс ASP.NET, получая доступ к шаре, используя локальный (зеркально) аккаунт машины с шарой.

Можно сделать, чтобы asp.net работал под доменным аккаунтом, имеющим соответственно доступ к шаре и права в ACL NTFS.
Изменить аккаунт процесса можно в machine.config (аттрибуты processModel userName и password) или web.config см. элемент identity,

аккаунт, под которым работает процесс ASP.NET должен иметь доступ к C:\WINDOWS\Microsoft.NET\Framework\v1.1.4322\Temporary ASP.NET Files на машине с IIS,

путь к шаре или к \bin нужно добавить в новую Code group c уровнем доверия CAS не ниже, чем указано в элементе <system.web>\<trust ...> machine.config, по умолчанию там full trust. Создать группу можно в панели управления Microsoft .NET Framework 1.1 Configuration, Code Access Security Policy -> Machine Policy -> Code Groups

вроде бы все...

Может быть ограничение на кол-во одновремененных подключений по SMB, это зависит от версии windows, кол-ва CAL или модели лицензирования. Если нагрузка большая, может вылетать Exception при запуске мониторинга изменений в папках приложения, иногда это можно поправить в реестре

вот тут можно почитать про аккаунты.

это минимум, который нужно сделать, чтобы заработало

аккаунт может оставаться локальным, я же об этом написал,
т.е. в machine.config, на самом деле, можно и не залезать,
зеркальные аккаунты дают возможность доступа к ресурсам в одноранговой сети, они остаются и на компьютере, члене домена, если он не контроллер, конечно.

то есть

можно и без IIS обойтись, достаточно консоли